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介孔材料在环境科学中将会发挥更大作用

2019-06-12 01:36

近年来,在广大科研工作者的努力下,各种形态的介孔膜、介孔纤维、介孔球等相继被合成,介孔材料的组成也多样化,多种过渡金属氧化物介孔被合成,介孔合成理论机理也日趋成熟。但是我们也应该看到:介孔材料还需强化孔壁结构,提高有序度,增加厚度,以改善水热稳定性,提高机械强度;继续深化非硅体系介孔合成、机理研究;寻找廉价、迅速、低毒的合成方法,降低生产成本。我们可以相信,随着研究工作进一步深入,根据需要设计出性能更为出众新型功能化材料,介孔材料在环境科学中将会发挥更大作用。

作者:张静 徐欢欢 崔晨 王仁亮 单位:泰山医学院化学与制药工程学院

tio2是一种稳定、无毒的半导体材料,具有优异的光催化及光电转换能力,纳米tio2可以快速将多种有机物氧化为co2和水。因为介孔材料的高比表面积提高了o和oh自由基的产生机率,规则的孔道结构利于反应物及产物的快速扩散,并且介孔材料对紫外光的吸收范围宽,所以介孔二氧化钛比纳米二氧化钛具有更高的光催化活性。介孔tio2光催化氧化可有效地处理废水中的卤代烃类、氯代酚类、二噁英、氰化物、各种有机酸和染料,是一种很有前途的处理造纸、印染废水的新材料。bosc等[17]用溶胶-凝胶法制得介孔tio2,并用浸涂法将其涂敷于玻璃板上,所得介孔tio2用于光催化降解硬脂酸,硬脂酸在2min内降解90%。stathatos等[18]用反向乳液法与溶胶-凝胶法结合,分别制备出纯的、银掺杂和钌掺杂的介孔tio2薄膜。三种薄膜对基础蓝41都有较强的吸附能力,并可将吸附后的基础蓝41在可见光照射下迅速降解。经紫外光照射,以还原金属离子的银掺杂和钌掺杂介孔tio2薄膜显示了优越的光催化性能。yang等[19]将氨表面改性后的介孔tio2以化学键,与ni或co的聚含氧酸盐连接,所得复合tio2介孔材料,在紫外光条件下,可将不同种类的染料降解。结果表明,与常规tio2相比,这种改性介孔tio2复合材料有较强的吸附性能和较高的光催化活性,在相同的时间内,几种有机染料转化率均可提高20%以上,最终转化率达90%。samuel[20]用介孔tio2降解水溶液中的甲基橙染料,其降解甲基橙的效率高于商用锐钛矿型。且未焙烧的样品的光催化活性最高,随着焙烧温度的增加,样品的光催化活性降低,这是因为随着样品焙烧温度的增加,材料的有序性降低,光催化效率降低。

由于工业污染以及含重金属农药化肥的使用,我国部分地区土壤重金属污染严重,重金属不但影响植物的产量和品质,而且会通过食物链危害人类生命与健康。林大松等[21]用介孔mcm-41分子筛作为改良剂,通过盆栽模拟试验,研究了被重金属cd、pb和cu污染的土壤改良后对小白菜生长影响以及重金属在土壤中分布形态特征。随着无机分子筛材料用量的增加,各个处理土壤中重金属残留量呈增加的趋势。说明无机分子筛材料对重金属在土壤中有较好的固定作用。施加无机分子筛材料,降低了小白菜茎叶中cd、pb和cu的含量,因此可以考虑使用无机分子筛材料对此类重金属复合污染土壤进行改良。传统农药在自然环境中由于淋洗、挥发、光解等造成大量损耗,有效剂量小,需要反复施药,造成经上浪费,也易引起环境污染。70年代出现的缓释技术在农药界引起广泛关注。目前,研究者多以高分子聚合物作为农药缓释体系的载体材料,将农药做成缓释胶囊。其缺点是有机残留组分难降解,且降解后生成的酸性单体或酸性低聚物使土壤ph值降低,导致土壤酸化。彭林等[22]人将mcm-41疏水改性后,作为除草剂-甲草胺的载体,消除了有机残留难降解的问题。研究表明:甲草胺的最大吸附量为0.381g甲草胺/g,24小时后,样品ach/m41中甲草胺呈均匀缓慢释放趋势。另外,无机介孔材料载体能有效地避免甲草胺的光解,有明显的紫外屏蔽作用。目前的农业生产仍然需要大量化肥,但是我国的氮肥利用率相当低,化学氮肥施人土壤后,约有25%被水淋失,进入水体部分。通过硝化-反硝化作用产生no或no2进人大气,用化肥造成的气体占人类活动所造成no2浓度加的70%,造成严重的环境污染。李酽[23]等人采用天然植物油脂和天然硅酸盐为主要原料制备了环保、廉价、高效的新型介孔包膜控释尿素,通过添加各种控释添加剂来调节包膜中纳米孔道和界面的表面张力、疏水性质,从而调节和控制肥料养分的释放速度和规律,以满足作物生长的营养需求。相比传统尿素其增产率可达18%,节肥率达到20%以上,成本远远低于现有控释肥料,有很好的推广前景。

按照国际纯粹与应用化学联合会的定义,孔径在2-50nm之间的多孔材料称为介孔材料[1]。有序介孔材料是以有机物为模板,通过模板剂和无机物种之间的界面组装合成出的具有狭窄孔径分布、孔道结构规则的无机多孔材料。1992年,mobil公司的研究人员首次使用烷基季铵盐型阳离子表面活性剂为模板,成功合成m41s系列硅酸盐材料[2-3]。与传统的多孔材料相比,介孔材料的主要特征是:(1)具有规则的孔道结构;(2)孔径分布很窄,且在2-50nm之间可调;(3)经过优化合成条件或后处理,可具有很好的热稳定性和水热稳定性;(4)颗粒具有规则的外形;(5)孔道形状和孔径尺寸能通过选择不同结构的表面活性剂来控制,并且可在微米尺度内保持高度的孔道有序性。纯硅基介孔材料的骨架呈中性,不具备催化活性,作为吸附剂时选择性不高。但是介孔材料具有通道空间或纳米笼的周期性和拓扑学的完美性,科学家们利用多种化学手段将介孔材料改性,形成功能化介孔材料。用于介孔材料功能化的主要手段是:孔表面修饰[4,6]和无机骨架的部分取代[5]。介孔二氧化硅在真空下脱水,通常会产生每平方纳米1.5-2.5个硅羟基,无水条件下,使用硅烷耦合剂(氯硅烷、烷氧硅烷、硅烷胺)与介孔材料在合适溶剂中回流,可以形成表面枝接的介孔材料。表面硅烷化可以改变介孔材料的表面极性,亦可以引入其它功能基团,如硫醇、氨基等官能团。某些具有氧化还原作用的金属元素(如ti)及金属茂复合物等也可以用该方法接枝到介孔材料的孔壁上。在合成介孔材料的过程中将非无机物种(如al、fe、mn、mo等)加入合成混合物中,部分替代产物骨架中的硅原子,形成杂原子介孔材料。由于介孔材料的无机孔壁为无定形,因此与杂原子沸石相比,对杂原子的要求不高(原子大小、键长、键角)。具有催化活性的过渡金属离子被导入介孔分子筛骨架,改变骨架和孔道特性,从而改善介孔材料多方面特性,如表面骨架稳定性、表面缺陷浓度、选择催化及离子交换等,形成新的具有氧化性和酸性的催化材料。随着世界工农业的快速发展,各种环境问题日益凸现,被污染的大气、土壤、水等直接或间接地影响着人类健康,环境污染成为制约可持续发展的主要因素之一。功能性介孔材料作为新兴的优良吸附剂、催化剂,在环境科学中已经获得了初步的应用,并且取得了不错的效果。

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